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論文

超重元素の化学; シングルアトムにもとづく極限化学への挑戦

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02

周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。

論文

Application of a novel gas phase synthesis approach to carbonyl complexes of accelerator-produced 5d transition metals

G$"o$tz, M.*; Yakushev, A.*; G$"o$tz, S.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.

Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:31.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。

論文

Towards $$CP$$-violation studies on superheavy molecules; Theoretical and experimental perspectives

Mitra, R.*; Prasannaa, V. S.*; Garcia Ruiz, R. F.*; 佐藤 哲也; 阿部 穣里*; 酒見 泰寛*; Das, B. P.*; Sahoo, B. K.*

Physical Review A, 104(6), p.062801_1 - 062801_9, 2021/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.82(Optics)

ローレンシウムを含む二原子分子における電子電気双極子モーメント(eEDM)および核-電子スカラー-擬スカラー相互作用の理論的研究をおこなった。$$CP$$反転に対する感度をさまざまな中性およびイオン分子について調べたところ、これらの系の実効電場が、eEDM実験が行われている他の既知の分子よりも約3$$sim$$4倍大きいことがわかった。同様に、これらの超重元素分子は、$$CP$$に違反するスカラー-擬スカラー核-電子相互作用に対して3倍以上の増強を示す。Woods-Saxon核モデルを用いて検討した結果、これらがLr核内の拡散表面相互作用に敏感であることが示唆された。

論文

First study on Nihonium (Nh, Element 113) chemistry at TASCA

Yakushev, A.*; Lens, L.*; D$"u$llmann, C. E.*; Block, M.*; 永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史*; 他42名*

Frontiers in Chemistry (Internet), 9, p.753738_1 - 753738_9, 2021/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:63.67(Chemistry, Multidisciplinary)

ニホニウム(Nh, 元素113)とフレロビウム(Fl, 元素114)は、7p軌道が占有されている最初の超重元素である。7p$$_{1/2}$$軌道と7p$$_{3/2}$$軌道の間の大きなスピン軌道分裂に由来する、相対論効果による7p$$_{1/2}$$軌道の安定化によって、Flの高い揮発性と化学的不活性が予測された。Nhのもつ7p$$_{1/2}$$の不対電子は、より高い化学反応性をもたらすと予想される。気相でのNh化学研究のための最初の実験的試みの結果とともに、Nhの化学反応性の理論的予測について説明する。実験結果から、Flと比較してNh原子の化学反応性が高いことがわかった。非常に反応性の高いFr同位体を用いて、新規に開発した検出器miniCOMPACTのテストを行ったところ、Nhの化学研究が可能であることを確認できた。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Gas phase synthesis of 4d transition metal carbonyl complexes with thermalized fission fragments in single-atom reactions

G$"o$tz, M.*; G$"o$tz, S.*; Kratz, J.-V.*; Ballof, J.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Mokry, C.*; Renisch, D.*; Runke, J.*; 佐藤 哲也; et al.

Radiochimica Acta, 109(3), p.153 - 165, 2021/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

超重元素揮発性カルボニル錯体の化学研究のために、反跳によって標的もしくは線源から飛び出す核反応生成物または核分裂生成物を熱化し、さらに気相カルボニル錯体合成を行うための2槽型装置を開発した。この装置は、空間的にデカップルされ熱化チェンバーと気相化学反応チェンバーから成り立ち、核反応等で生成した短寿命核種が熱化チェンバーに満たされたガス中で熱化されたのち、気相化学反応チェンバーに送り込まれて、一酸化炭素と反応することでカルボニル錯体を形成する。$$^{235}$$U中性子誘起核分裂および$$^{248}$$Cm自発核分裂からの核分裂片を用いて検証したところ、全体効率として50%以上を達成した。また一連の結果により、熱化された核分裂生成物のカルボニル錯体形成が単一原子反応であり、熱原子反応ではないことを示した。

論文

Production of $$^{266}$$Bh in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)$$^{266}$$Bh reaction and its decay properties

羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.

Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.56(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{266}$$Bh was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of $$^{266}$$Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of $$^{266}$$Bh was measured to be $$T_{rm 1/2}$$ = 10.0$$^{+2.6}_{-1.7}$$ s. The $$alpha$$-particle energies of $$^{266}$$Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction was determined to be $$sigma$$ = 57 $$pm$$ 14 pb at 130.6 MeV.

論文

Study of quasielastic barrier distributions as a step towards the synthesis of superheavy elements with hot fusion reactions

田中 泰貴*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; Boll, R. A.*; Brewer, N. T.*; Van Cleve, S.*; Dean, D. J.*; 石澤 倫*; et al.

Physical Review Letters, 124(5), p.052502_1 - 052502_6, 2020/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:81.08(Physics, Multidisciplinary)

The excitation functions for quasielastic scattering of $$^{22}$$Ne+$$^{248}$$Cm, $$^{26}$$Mg+$$^{248}$$Cm, $$^{48}$$Ca+$$^{238}$$U are measured using a gas-filled recoil ion separator The quasielastic barrier distributions are extracted for these systems and are compared with coupled-channel calculations. The results indicate that the barrier distribution is affected dominantly by deformation of the actinide target nuclei, but also by vibrational or rotational excitations of the projectile nuclei, as well as neutron transfer processes before capture. From a comparison between the experimental barrier distributions and the evaporation residue cross sections for Sg (Z=106), Hs (108), Cn (112), and Lv (116), it is suggested that the hot fusion reactions take advantage of a compact collision, where the projectile approaches along the short axis of a prolately deformed nucleus. A new method is proposed to estimate the optimum incident energy to synthesize unknown superheavy nuclei using the barrier distribution.

論文

Fm, Md, NoおよびLrの第一イオン化エネルギー; 5f電子充填の実証とアクチノイド系列の確立

佐藤 哲也

化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10

価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を実験的に求めることで、Z$$leq$$100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した$$^{249}$$Fm(半減期2.6分)、$$^{251}$$Md(4.27分)、$$^{257}$$No(24.5秒)および$$^{256}$$Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIP$$_1$$を決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIP$$_1$$は単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:18.6(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO $$_{3}$$ acidic solutions

横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*

Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.

論文

Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:17.65(Environmental Sciences)

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。

論文

準核分裂過程と超重元素の合成

西尾 勝久

原子核研究, 62(1), p.89 - 94, 2017/09

超重元素の生成断面積は極めて小さいため、生成断面積の絶対値とその励起関数を少しでも正確に予測することが元素合成の戦略をたてる上で重要である。ここでは、超重元素の生成断面を決める要因の一つとなっている"融合確率"、すなわち反応を起こす2つの重原子核が接触してから複合核を生成する確率を決定する方法について議論する。

論文

Review of even element super-heavy nuclei and search for element 120

Hofmann, S.*; Heinz, S.*; Mann, R.*; Maurer, J.*; M$"u$nzenberg, G.*; Antalic, S.*; Barth, W.*; Burkhard, K. G.*; Dahl, L.*; Eberhardt, K.*; et al.

European Physical Journal A, 52(6), p.180_1 - 180_34, 2016/06

 被引用回数:171 パーセンタイル:93.43(Physics, Nuclear)

The reaction $$^{54}$$Cr+$$^{248}$$Cm was investigated at the velocity filter SHIP at GSI with the intention to study production and decay properties of isotopes of element 120. Three correlated signals were measured, which occurred within a period of 279 ms. The heights of the signals correspond with the expectations for a decay sequence starting with an isotope of element 120. However, a complete decay chain cannot be established, since a signal from the implantation of the evaporation residue cannot be identified unambiguously. Measured properties of the event chain are discussed in detail. The result is compared with theoretical predictions. Previously measured decay properties of even element super-heavy nuclei were compiled in order to find arguments for an assignment from the systematics of experimental data. In the course of this review, a few tentatively assigned data could be corrected. New interpretations are given for results which could not be assigned definitely in previous studies. The discussion revealed that the cross-section for production of element 120 could be high enough so that a successful experiment seems possible with presently available techniques. However, a continuation of the experiment at SHIP for a necessary confirmation of the results obtained in a relatively short irradiation of five weeks is not possible at GSI presently. In the summary and outlook section we also present concepts for the continuation of research in the field of super-heavy nuclei.

論文

周期表の書き換えも? 103元素Lrのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

サイエンスポータル(インターネット), 3 Pages, 2015/07

103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギー測定に成功したとして、「103番元素が解く、周期表のパズル」というタイトルでプレスリリースを行なった。この成果は、Nature 2015年4月9日号(520号)に掲載され、同誌の「News & Views」で紹介されただけでなく、さらに同号の表紙を飾った。この成果を一般向けに解説するとともに、その後の反響について紹介する。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Solid-liquid extraction of Mo and W by Aliquat 336 from HCl solutions toward extraction chromatography experiments of Sg

小森 有希子*; 横北 卓也*; 笠松 良崇*; 羽場 宏光*; 豊嶋 厚史; 豊村 恵悟*; 中村 宏平*; 金谷 淳平*; Huang, M.*; 工藤 祐生*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1385 - 1388, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.57(Chemistry, Analytical)

106番元素シーボーギウム(Sg)の抽出クロマトグラフ実験に向け、HCl溶液からAliquat336担持樹脂へのMoとWの無担体放射性トレーサーの固液抽出挙動を調べた。HCl濃度変化に対するMoとWの分配係数($${it K}$$$$_{d}$$)の変化をバッチ法により測定した。また迅速自動分離装置を用いたMoとWのオンライン抽出クロマトグラフィー実験も2-8M HCl溶液を用いて行った。2-8M HCl溶液中における抽出率はMo$$>$$Wとなり、バッチ法で得た$${it K}$$$$_{d}$$の順列を反映する結果が得られた。

論文

Evidence for p-process nucleosynthesis recorded at the solar system abundances

早川 岳人; 岩本 信之; 静間 俊行; 梶野 敏貴*; 梅田 秀之*; 野本 憲一*

European Physical Journal A, 27(S1), p.123 - 128, 2006/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Nuclear)

ビックバンで、水素からリシウムまでの軽元素が生成された。より重い元素は、銀河系内に存在した、さまざまな恒星の中の核反応で生成され、星間物質に蓄積されていった。その中から、約46億年前に太陽系が誕生した。そのため、太陽組成には過去に行われた銀河系内の元素合成が記録されている。鉄より重い重元素の約99%は、2つの中性子捕獲反応過程で生成されたことが判明している。その一方で、中性子では生成できないp核と呼ばれる原子核が存在しており、過去50年間にわたり天体起源が研究されてきた。これまで提案された仮説は、高エネルギー宇宙線により破砕反応,中性子のX線バーストによる急速な陽子捕獲反応,超新星爆発の光核反応による生成,超新星爆発のニュートリノ反応による生成等である。われわれは、太陽組成から、このp核が、中性子で生成された種となる原子核から、超新星爆発のような膨大な光による光核反応で生成された証拠を発見した。

論文

超重元素はどこまで存在するか; 質量公式からみた重・超重核領域の原子核崩壊

小浦 寛之; 橘 孝博*

日本物理学会誌, 60(9), p.717 - 724, 2005/09

重・超重核領域の原子核崩壊様式について解説を行う。まず近年の新同位体同定実験の経緯について簡単に述べ、次いで原子核質量公式について説明する。そして原子核が引き起こす崩壊現象を各様式ごとに記述し、われわれの開発した質量公式を用いた理論予測をもとに、重・超重核領域の崩壊様式について議論を展開する。そこでは、自発核分裂が優勢であると予想される未知核種領域の指摘や、超重核の安定性の島の性質、さらに超重核と星のr過程元素合成との関係などについて述べる。最後に、超重核の安定性の島より中性子過剰な核の存在について、その可能性を指摘する。

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